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電子科大樊聰/唐武團隊Adv. Funct. Mater.:

添加人:材料人 發布時間:2020-3-25 10:21:54 來源:微信公眾號

鉀離子(K-ion)電池(PIBs)具有成本低、電化學性能與鋰離子電池相似等突出優點,引起了人們廣泛的研究興趣。近年來,有機氧化還原活性化合物逐漸成為極具發展前景的電極材料。不同的研究小組已經證明,有機電極可以有效地存儲大半徑的K離子,這是基于有機固體的大空隙空間,這使得有機電極相對于基于插層-脫嵌機制的無機電極具有明顯的優勢。當前,開發高效的有機電極仍然是PIBs商業化的重中之重,因為已報道的有機電極的一些關鍵參數(如能量密度、倍率性能和循環穩定性)離實際應用還很遠。目前,在PIBs中使用有機電極有兩個明顯的局限性:大多數小分子有機電極在液體電解質中溶解問題嚴重(循環穩定性差);二是有機電極電導率相對較好(低倍率性能)?上驳氖,從分子工程學的角度可以很好地解決上述問題:1)設計新型的有機低聚物或高分子量的雜化物可以解決溶解問題。有機低聚物/雜合物具有確定的化學結構,與有機聚合物相比更容易純化;2)擴大芳族π共軛可顯著提高有機材料的電子電導率,廣泛用于有機發光二極管(OLED)和有機太陽能電池(OSC)?紤]到非常豐富的有機結構的可設計性,必須有許多高性能的有機電極等待開發。
近日,電子科技大學樊聰/唐武團隊為有機鉀離子電池(OPIB)設計了一種新型的不溶性小分子有機正極[N,N'-雙(2-蒽醌)]-苝-3,4,9,10-四羧基二酰亞胺(PTCDI-DAQ,200 mAh g-1)。在二甲氧基乙烷(DME)使用1 m KPF6的半電池(1-3.8 V vs K+/K)中,PTCDI-DAQ提供了216 mAh g-1的高度穩定的比容量,并在20 A g-1(100 C)的超高電流密度時仍保持133 mAh g-1的比容量。使用還原的對苯二甲酸鉀(K4TP)作為有機負極,在DME中使用電解質為1 m KPF6的所得K4TP || PTCDI-DAQ OPIBs可實現最大295 Wh kg-1正極(213 mAh g-1正極×1.38 V)的高能量密度。在0.2-3.2 V工作電壓下擁有13800 W Kg-1正極(94 mAh g-1×[email protected] A g-1)的功率密度。同時,K4TP || PTCDI-DAQ OPIBs具有超長的使用壽命,10000次循環后,其穩定放電容量為62 mAh g-1正極,3萬次循環后穩定放電容量為40 mAh g-1正極(3 A g-1)。PTCDI-DAQ的綜合性能達到目前世界最好水平。該成果以題為“Novel Insoluble Organic Cathodes for Advanced Organic K-Ion Batteries”發表在了Adv. Funct. Mater.上。
a)PTCDI-DAQ的一步合成路線;
b)PTCDI-DAQ在D2SO4中的1H NMR光譜; 
c)分別為AQNH2、PTCDA、PTCDI和PTCDI-DAQ的FT-IR光譜; 
d)4種有機化合物的FT-IR光譜的放大部分。
a)半電池中PTCDI-DAQ的多重CV曲線(掃描速率為0.1 mV s-1,電壓為1-3.8 V vs K+/K);
b)半電池中PTCDI-DAQ的異位FT-IR光譜;
c)OPIBs中PTCDI-DAQ的氧化還原機制。
a)DME中1 M KPF6電解質中PTCDI-DAQ的充放電曲線;
b)DME中1 M KPF6 + 0.05 M LiTFSI電解質中PTCDI-DAQ的充放電曲線。
a)DME中1 M KPF6的K||Cu電池的電壓曲線;
b)DME中的1 M KPF6 + 0.05 M LiTFSI的K||Cu電池的電壓曲線。
c)分別使用DME中的1 M KPF6和DME中的1 M KPF6 + 0.05 M LiTFSI在1 mA cm-2時,K||K對稱電池的循環性能。
a)帶有LiTFSI的PTCDI-DAQ在100 mA g−1處的循環曲線;
b)PTCDI-DAQ的倍率性能;
c)PTCDI-DAQ在3 A g-1下的長循環曲線;
d)迄今為止報告的K離子半電池中選定正極的倍率性能匯總。
a)GITT曲線和b)PTCDI-DAQ的實現K+擴散系數(D);
c)PTCDI-DAQ在0.1~10 mV s-1的不同掃描速率下的CV曲線;
d)峰值電流(i)與不同掃描速率之間的對數(log)關系的線性擬合結果。
a)PTCDI-DAQ基正極和K4TP負極的OPIBs的結構;
b)OPIBs點亮了紅色LED。
a)K4TP || PTCDI-DAQ全電池在0.2-3.2 V電壓范圍內的充放電曲線;
b)全電池的300個循環曲線;
c)全電池的倍率性能;
d)這項工作與其他K離子全電池的能量密度和功率密度的比較;
e)3 A g-1時全電池的長循環曲線。
報道了一種新型的不溶性小分子有機正極PTCDI-DAQ,其比容量為200 mAh g−1。PTCDI-DAQ在半電池和全電池中均表現出令人印象深刻的循環穩定性、高速率性能和長壽命。例如,所得到的全電池可以提供295 Wh kg-1正極的高能量密度,高功率密度的13 800 Wkg-1正極和超過30 000個循環的超長壽命?傊,這項工作為高性能有機電極的分子設計打開了大門,同時也為有機鉀離子電池的發展邁出了重要的一步。

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